邵逸群,岳 鑫
(广东工业大学 材料与能源学院,广东 广州 510006)
摘 要:尖晶石型锰钴氧化物(MnCo2O4)是极具潜力的析氧反应电催化剂,但其本征活性受限于有限的导电性和活性位点。本研究提出一种电化学预活化策略,通过适度的放电与回充过程,实现材料析氧性能与稳定性的双重协同增强。研究发现,放电过程中Zn2+的嵌入诱导MnCo2O4晶格产生拉伸应变,这一应变改变了材料的电子重叠强度,并可能影响Co的eg轨道占据率,进而实现电子结构的优化;回充过程则促使覆盖于催化剂表面的Zn2+发生脱出,暴露出更多活性位点,同时有效保留了放电过程中形成的残余应变与电子结构调谐效应。通过电子结构优化与表面修饰的双重协同,回充样品的催化活性与稳定性均超越原始样品及放电样品。在470 mV过电位下,其析氧电流密度高达127.6 mA·cm−2,远高于对比样品,且稳定性显著提升。本研究建立了“适度还原后再部分氧化”的预处理新范式,同步优化了材料的本征催化活性、导电性与结构稳定性。该策略简单高效,有望推广至其他嵌入型催化剂材料,为废旧电池材料的资源化利用及高性能析氧催化剂的设计提供了新思路。
关键词:尖晶石氧化物;析氧反应;晶格应变;电化学法